High-temperature gaseous reaction of cesium with siliceous thermal insulation; The Potential implication to the provenance of enigmatic Fukushima cesium-bearing material

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

ACS Omega (Internet), 7(33), p.29326 - 29336, 2022/08

https://doi.org/10.1021/acsomega.2c03525

Here we report an investigation of the gas-solid reaction between cesium hydroxide (CsOH) and siliceous (calcium silicate) thermal insulation at high temperature, which was postulated as the origin for the formation mechanism of cesium-bearing material emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. A developed reaction furnace consisting of two heating compartments was used to study the reaction at temperatures of 873, 973, and 1073 K. Under the influence of hydrogen-steam atmospheric conditions (H/HO = 0.2), the reaction between cesium hydroxide vapor and solid thermal insulation was confirmed to occur at temperatures of 973 and 1073 K with the formation of dicalcium silicate (CaSiO) and cesium aluminum silicate (CsAlSiO). Water-dissolution analyses of the reaction products have demonstrated their stability, in particular, the CsAlSiO. Constituents similarity of the field-observed cesium-bearing materials near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants with CsAlSiO suggests for the first time that gaseous reaction between CsOH with calcium silicate thermal insulation could be one of the original formation mechanisms of the cesium-bearing materials.

Measurement of photoneutron spectrum due to gas bremsstrahlung at the insertion decive beamline of SPring-8

浅野 芳裕

Advanced Photon Source International Workshop on Radiation Safety at Synchrotron Radiation Sources, p.1 - 7, 2001/04

SPring-8のビームラインには最大8GeVのエネルギーを持つ制動放射線が混入してくる。この高エネルギー線と遮蔽体であるビームライン構造物との光核反応によって中性子が発生する。この光核反応中性子スペクトルを測定した。また得られたスペクトルや、ハッチ外での光核反応中性子線量とモンテカルロシミュレーション計算結果と比較し、良い一致を得られた。このことから、今までビームライン建設を進めるうえで、ガス制動放射線による光核反応中性子線量と精度良く評価できるようになった。

Thermal and chemical analysis of carbon dioxide reforming of methane using the out-of-pile test facility

Huang, Z.*; 大橋 弘史; 稲垣 嘉之

JAERI-Tech 2000-022, p.30 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-022.pdf:1.24MB

日本原子力研究所では、高温ガス炉、高温工学試験研究炉(HTTR)から供給される核熱(10MW,1178K)を利用し、天然ガス(主成分: メタン)の水蒸気改質反応により水素を製造する、HTTR水素製造システムを計画している。このため、HTTRとの接続の前に、安全性、制御性及び水蒸気改質システムの性能を明らかにすることを目的として、通電式加熱器を用いて中間熱交換器以降を模擬する、水素製造量に関して1/30スケール(100Nm/h)の炉外技術開発試験を計画し、試験装置の建設を行っている。一酸化炭素と水素から成る合成ガスを製造する天然ガスの二酸化炭素改質反応(CO改質)は、近年、温室ガスの低減技術として期待されており、炉外技術開発試験装置における試験の実施が検討されている。しかし、水蒸気改質のために設計された炉外技術開発試験装置を用いて、CO改質を行うにあたり、熱・物質収支計算による改質器性能の事前解析が必要である。そこで、本研究では、CO改質及び二酸化炭素と水蒸気を同時に供給し、CO改質と水蒸気改質を同時に行う場合(CO+HO改質)について、数値解析による改質器性能解析を行い、圧力、温度、原料ガス組成等の転化率及び生成ガス組成に対する影響を明らかにした。数値解析の結果、設定した定格運転時(改質器入口He温度1153K)のCO改質及びCO+HO改質のメタン転化率は、各々1085,1100Kにおける平衡転化率と等しい0.36,0.35であった。これらの結果より、炉外技術開発試験装置がCO改質及びCO+HO改質にも使用可能であることを明らかにした。

Reaction mechanisms of silicon carbide fiber synthesis by heat treatment of polycarbosilane fibers cured by radiation, I; Evolved gas analysis

杉本 雅樹; 下尾 聰尾*; 岡村 清人*; 瀬口 忠男

Journal of the American Ceramic Society, 78(4), p.1013 - 1017, 1995/00

https://doi.org/10.1111/j.1151-2916.1995.tb08430.x

有機ケイ素高分子を前駆体として得られるSiC系繊維は高強度及び耐熱性があり、セラミックス基複合材料の強化繊維として期待されている。ポリカルボシランを放射線により不融化し、その無機化過程をガス分析で解析してSiC繊維の合成反応機構を解明した。この研究により、無機化は2段階の反応で進行し、繊維中の酸素濃度により反応の最適条件が異なることを明らかにした。

高温ガス炉の核熱利用による水蒸気改質プロセスの検討

竹田 武司*; 田所 啓弘; 安川 茂

JAERI-M 90-082, 44 Pages, 1990/05

JAERI-M-90-082.pdf:1.16MB

本報告書は、高温ガス炉の核熱利用による水蒸気改質プロセスの低温稼動の可能性について計算コードHIGHTEXを使用して解析した研究成果をまとめたものである。本研究においては、水蒸気改質反応と水性ガス交換反応による水素製造プロセスの熱物質収支を含めた総合的な検討を行い、その際、水素製造能力は商用規模20000(Nm/hr)とした。解析の結果、低温水蒸気改質反応において生じる製品収率の低下はプロセスガス入口圧力を下げ、スチーム・カーボン比を高くすることで補えることがわかった。また、蒸気タービンの抽気蒸気を利用して原料ガスを予熱する水素製造プロセスの核熱熱量原単位およびプラント熱効率は高温ケースに対しそれぞれ0.91(Mcal/Nm)、92.4(%)、低温ケースに対し0.92(Mcal/Nm)、92.0(%)との試算結果を得た。

Fission fragment tracks in gases of 6-10 atm

池添 康正; 佐藤 章一; 清水 三郎

Radiation Physics and Chemistry, 17, p.63 - 67, 1981/00

三種の気体反応系(CO-CH,CH-NH,N-CH系)で観測されたLET効果は、核分裂片飛跡中でのイオン種の再結合と電解移動反応に関連付けられた。Prescribed Diffusion Modelを用いて、飛跡中の反応を解析した。その結果、各反応系での飛跡の半径として、r0.72,0.12,≦0.15g・cmなる値をCO-CH系,CH-NH系,N-CH系それぞれに対してえた。

ヘリウムガス精製用酸化銅ベッドの設計

戸根 弘人

JAERI-M 8031, 13 Pages, 1979/01

JAERI-M-8031.pdf:0.57MB

高温ガス炉のヘリウム冷却材の精製に使用する酸化銅ベッドの設計法に関する検討を行なった。CuOによるHの酸化反応は気相接触反応で、総括反応速度とガス境膜物質移動速度から、この反応の律速段階はガス境膜の物質移動ではなくCuO表面の化学反応にあることがわかった。酸化銅ベッド内のHの酸化プロセスは一般の触媒反応塔内のプロセスと類似である。しかし、酸化銅ベッドでは反応の進行と共にベッド内のCuO/Cuの比が減少し、このため反応速度が減少する点が一般の触媒反応塔のプロセスと異なっている。したがって、この報文では触媒反応塔で用いられているHRU(Height of Reaction Unit)の概念と、このHRUがCuOの減少に比例して酸化銅ベッド内を移動するというプロセスを用いて酸化銅ベッドの容量をもとめる方法を得た。

In-line gas chromatograph for analysis of UF and/or F

杉川 進; 辻野 毅

Journal of Nuclear Science and Technology, 14(2), p.147 - 152, 1977/02

https://doi.org/10.3327/jnst.14.147

フッ化物揮発法による再処理の研究開発において、ウランフッ素化実験におけるUFおよびFの連続分析のために、ダブルカラムと自動サンプリング系から成る耐食性インラインガスクロマトグラフを試作した。選択したUF用カラムは、40w/oポリトリフロロモノクロルエチレンオイル/テフロン粉末であり、F用カラムは、KCl粉末と上述の充填剤を組合せたもので、それぞれ内径0.4cmФ、長さ3mおよび2mの銅管に充填したものである。これらは、模擬プロセスガス組成に対してピーク分離が得られるよう最適化を行なった。最適カラム条件で、UFおよびFの分析時間は、それぞれ9minと3minであり、検量線は、両方共直線である。分析下限は、10mlのサンプリングにおいて、UFおよびFに対して、それぞれ分圧0.2mmHgおよび1mmHgであった。このインラインガスクロマトグラフは、実際のUOのフッ素化実験に使用し、ウランの反応速度および反応の終点を測定する上で有用であった。

Studies of ceramic fuels with use of fission gas release loop, 4; Fission gas release from uranium carbide in the presence of trace amounts of water vapor

半田 宗男; 山岸 滋; 福田 健; 柴 是行; 高橋 良寿; 谷藤 隆昭; 大森 俊造; 伊藤 昭憲

Journal of Nuclear Science and Technology, 11(9), p.387 - 394, 1974/09

https://doi.org/10.3327/jnst.11.387

インパイルループを用いて、8~230ppmの水分を含むヘリウム気流中での焼結炭化ウランペレットからの核分裂ガスの放出速度を、160~1000Cの温度範囲について測定した。非常に複雑な放出挙動が観測された。核分裂ガスの放出メカニズムについて、放出の壊変定数依存症をもとに推定した。その結果、照射下における短寿命核分裂ガスの放出は、擬反跳メカニズムで支配され、核分裂ガスの寿命が長くなるにつれて反応に伴う放出およびノックアウトメカニズムによる放出の寄与が増大することがわかった。また炉停止後における放出は、反応に伴う放出で支配されていることがわかった。全放出にしめる反応に伴う放出の割合は、ヘリウムスイープガス中の水分濃度のみでなく、反応で蓄積された反応生成物の量にも依存した。観測された600CにおけるXeの異常に大きい放出についても検討した。